Brosnan az északkelet-írországi Navanban nőtt fel. Gyermekkora hányattatások sorozataként telt: egyéves sem volt, amikor apja kilépett a család életéből, majd teljesen magára maradt, amikor anyja ápolónőként keresett munkát Londonban. A magányos kisfiú egyik rokontól a másikig vándorolt, mígnem 11 évesen anyja, aki időközben ismét férjhez ment, magához vette. Az iskolát 16 évesen hagyta abba, ezután volt grafikus, taxisofőr, sőt még tűznyelő is, ő azonban színész akart lenni.
1973-ban beiratkozott a londoni Drama Centerbe, ahol elsajátította a színészmesterség alapjait. Miután végzett, egyre nagyobb színpadi szerepeket kapott. Ezek révén fedezte fel a BBC, majd az amerikai televíziók is. A tengerentúlon egy minisorozat főszereplőjeként lett kedvelt, majd az NBC televízió rábízta romantikus detektívsorozata, a Remington Steele címszerepét. Brosnan és felesége, Cassandra Harris ausztrál színésznő ekkor Los Angelesben telepedett le. Brosnant 1985-ben legjobb mellékszereplőként Golden Globe-díjra jelölték az első brit képviselőnő, Nancy Astor életéről készült tévéfilmben nyújtott alakításáért.
James Bond szerepe 1987-ben került számára karnyújtásnyi közelségbe – a lehetőségre tizenegy éves kora óta vágyott, amikor életében először volt moziban, és éppen a Goldfinger című Bond-filmet látta. A producerek Brosnant szemelték ki a szereptől megváló Roger Moore utódának, és mivel ekkor már a Remington Steele utolsó évadát forgatták, ő boldogan mondott igent. Az NBC azonban váratlanul még egy évvel meghosszabbította a sorozatot, Brosnant pedig kötötte a szerződés, így lett a 15. James Bond-film hőse Timothy Dalton.